在實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰和碳中和目標(biāo)的背景下，開(kāi)發(fā)高能量密度、長(zhǎng)壽命的鋰離子電池至關(guān)重要。相較于傳統(tǒng)石墨負(fù)極，具有更高理論比容量的硅基材料被認(rèn)為是頗有前景的鋰離子電池負(fù)極材料。然而，硅基負(fù)極在充放電時(shí)存在較大的體積變化，并伴隨有材料結(jié)構(gòu)粉化和電極/電解質(zhì)間的界面副反應(yīng)，限制了其循環(huán)壽命。因此，優(yōu)化硅基材料的結(jié)構(gòu)、開(kāi)發(fā)與之匹配的電解質(zhì)，對(duì)于進(jìn)一步提升硅基負(fù)極材料的循環(huán)性能具有重要意義。?

中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室郭玉國(guó)課題組，致力于硅基負(fù)極材料及其適配的電解質(zhì)材料的開(kāi)發(fā)工作。?

通過(guò)調(diào)節(jié)電解液成分，在硅基負(fù)極表面形成具有良好力學(xué)性能的固體電解質(zhì)界面層（SEI），有望進(jìn)一步提升硅基負(fù)極循環(huán)穩(wěn)定性。然而，目前缺乏關(guān)于硅基負(fù)極表面SEI組分與電解液組成之間相互關(guān)系的明確理論指導(dǎo)，同時(shí)，精確控制SEI組分仍存在挑戰(zhàn)。近期，該課題組提出了選擇性溶解策略，通過(guò)控制電解液中的溶劑供體數(shù)（DN），實(shí)現(xiàn)了對(duì)SEI中的低分子量的聚合物和有機(jī)鋰鹽組分的選擇性溶解，保留了有較高彈性形變能的氟化鋰和聚碳酸酯組分，構(gòu)筑了具有良好彈性性能的高韌性的SEI。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，這一策略有效提升了純微米硅負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)系統(tǒng)研究具有不同DN值溶劑的電解液中的選擇性溶解效應(yīng)，歸納總結(jié)了電解液溶劑DN值與SEI組分之間的構(gòu)效原理。上述成果為未來(lái)適用于高容量和大體積變化電極材料的電解液開(kāi)發(fā)提供了重要指導(dǎo)。?

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、中國(guó)科學(xué)院和北京市自然科學(xué)基金委員會(huì)的支持。

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選擇性溶解策略構(gòu)筑高韌性SEI的示意圖