納米通道中氣體輸運，不僅在自然界中廣泛存在，而且在膜分離、納米催化、頁巖氣開采等工業(yè)過程中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。納米通道氣體輸運屬于自由分子流狀態(tài)，氣體分子與通道壁面的碰撞起主導作用，而氣體分子間的相互作用可忽略不計。1909年，丹麥物理學家Martin Knudsen首次提出了描述自由分子流氣體流量的理論模型，即Knudsen理論。隨后，經(jīng)過波蘭物理學家Marian Smoluchowski和荷蘭物理學家Pieter Clausing等人的發(fā)展和完善，Knudsen理論成為定量描述自由分子流的核心理論。Knudsen理論的推導基于一個關(guān)鍵假設(shè)：氣體分子在通道壁面上發(fā)生漫反射。然而，隨著新材料的出現(xiàn)和觀測技術(shù)的進步，實驗研究發(fā)現(xiàn)在某些特定壁面上，尤其是原子級的光滑材料表面，氣體分子更傾向于發(fā)生鏡面反射。這種鏡面反射現(xiàn)象導致通過納米通道的氣體流量顯著高于Knudsen理論預(yù)測值。Smoluchowski給出的修正模型雖然試圖調(diào)和不同粗糙度的固體壁面，但在對于石墨烯等原子級光滑壁面，其預(yù)測結(jié)果會發(fā)散至無窮大，與實際嚴重不符。因此，重新修正Knudsen理論以適用于更廣泛的通道壁面，尤其是準確定量描述原子級光滑壁面通道內(nèi)的氣體流量，至關(guān)重要。

研究團隊首先分析了Smoluchowski修正模型的局限性，并指出了該模型在處理光滑壁面通道時理論值發(fā)散的原因。不同于前人關(guān)注鏡面反射對氣體流量的增強效應(yīng)，研究人員創(chuàng)新性地提出了鏡面反射減少氣體耗散流量的研究思路；在此基礎(chǔ)上，推導出了普適的Knudsen理論模型。該模型經(jīng)過分子動力學模擬驗證，證明其廣泛適用于各種不同壁面粗糙度、不同橫截面形狀和尺寸的通道，為描述自由分子流提供了新的理論支持。

相關(guān)研究工作得到國家自然科學基金委和中國科學院青年創(chuàng)新促進會的資助。

論文鏈接

中國科大提出描述納米通道氣體輸運的普適Knudsen理論模型