在電荷密度波材料中，電子密度的重新調(diào)制以及伴隨的晶格畸變往往會(huì)破壞材料原本的對稱性，導(dǎo)致多種自由度的對稱性破缺以及演生相的產(chǎn)生。獲得廣泛研究的電荷密度波材料1T-TiSe2，在無手性晶格中表現(xiàn)出螺旋電子序，為科學(xué)家在凝聚態(tài)中探討手性這一自然界常見的對稱性破缺提供了獨(dú)特的研究平臺(tái)。然而，前期研究對形成手性電荷密度波的微觀機(jī)制未有定論。

近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF10組博士研究生聶正蔚和陳大強(qiáng)，在副研究員王亞嫻、研究員孟勝的指導(dǎo)下，利用組內(nèi)開發(fā)的非絕熱含時(shí)密度泛函分子動(dòng)力學(xué)方法和軟件（TDAP），探究了1T-TiSe2中光誘導(dǎo)的亞穩(wěn)態(tài)電荷密度波相變機(jī)制（圖1），揭示了光與材料之間的手性傳遞行為。

研究表明，晶格沿布里淵區(qū)邊界M點(diǎn)的光學(xué)聲子畸變模式構(gòu)成了1T-TiSe2的亞穩(wěn)相，且這三支等效的向列相疊加態(tài)構(gòu)成了多被觀測的能量最低模式（triple-q?mode）。然而，線偏光可以打破三支聲子的對稱性，誘導(dǎo)出單一M點(diǎn)聲子模式主導(dǎo)的single-q模式（圖2）。進(jìn)一步，利用single-q模式層之間的堆垛，研究提出了手性電荷密度波的模型結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)可以利用圓偏振光激發(fā)并穩(wěn)定（圖3）。該研究強(qiáng)調(diào)了手性在“光-電子-晶格”自由度之間的轉(zhuǎn)移和調(diào)控機(jī)制，并給出了可實(shí)驗(yàn)觀測的判據(jù)（圖4），以期啟發(fā)未來的手性相變實(shí)驗(yàn)探索。

相關(guān)研究成果以Unraveling Hidden Charge Density Wave Phases in 1T-TiSe2為題，發(fā)表在《物理評論快報(bào)》（Physical?Review?Letters）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院的支持。

論文鏈接

圖1.?（a）線偏振光誘導(dǎo)的瞬態(tài)，（b-d）電子序響應(yīng)和（e）晶格序響應(yīng)，（f）圓偏振光誘導(dǎo)的螺旋序示意圖。

圖2.?1T-TiSe2（a）第一布里淵區(qū)高對稱點(diǎn)，（b）聲子譜、（c）triple-q和（d-f）single-q模式。

圖3.?（a）手性模型的（b）激發(fā)態(tài)熱力學(xué)穩(wěn)定性及（c）激發(fā)態(tài)電荷密度波序/穩(wěn)定性分析。

圖4.?手性模型的（a-b）圓偏光電流（c）圓二色譜及（d）電子衍射圖樣模擬。