中國科學院國家納米科學中心劉新風團隊聯(lián)合北京師范大學張文凱團隊和北京大學張青團隊研究了機械剝離的InSe中面外激子的熒光發(fā)射增強，最大增強因子達34000，為面外激子光學性能的調(diào)控和面外偶極取向的集成光子設備的設計奠定了基礎(chǔ)。相關(guān)成果發(fā)表在《納米快報》（Nano Letters）上。 

　　二維半導體材料固有的面外（OP）激子表現(xiàn)出垂直于原子平面的偶極矩。由于其嚴格的p偏振發(fā)射、可調(diào)的自旋谷耦合和支撐較高的偏置場，OP激子被認為是新興光子學應用中光與物質(zhì)相互作用的有效介質(zhì)。與面內(nèi)（IP）激子不同，OP激子對擾動光場的貢獻通?？梢院雎圆挥?，因為選擇規(guī)則阻礙了其吸收。 OP激子對正常入射光的禁阻躍遷阻礙了激子-光子相互作用，削弱了其光學響應。目前，對二維半導體材料中IP激子的光學性能調(diào)控已經(jīng)被廣泛研究，但對OP激子進行有效的光學性能調(diào)控仍然缺乏完整的理解，特別是OP激子如何與外加光場的耦合，激發(fā)有效的光與物質(zhì)相互作用。解決這些問題對于優(yōu)化和擴展OP激子半導體材料的應用十分重要。其中，恰當?shù)慕Y(jié)構(gòu)設計和樣品選擇是必不可少的。 

　　研究團隊使用機械剝離的InSe，定點轉(zhuǎn)移InSe嵌入由單分散的銀立方和金膜構(gòu)成的等離激元納米腔。結(jié)合顯微成像和掃描電子顯微鏡成功構(gòu)筑樣品結(jié)構(gòu)，在InSe表面僅保留一個銀立方，排除了其他銀立方的影響。時域有限差分法模擬證明了等離激元納米腔在入射光激發(fā)下能夠產(chǎn)生OP局域電場，能有效實現(xiàn)激子和等離激元相互作用。穩(wěn)態(tài)熒光和功率依賴的熒光證明了等離激元納米腔對OP激子的調(diào)控，增強因子高且保持穩(wěn)定。厚度依賴的OP激子熒光增強揭示了增強因子與InSe厚度的反比關(guān)系，結(jié)合局域電場模擬得到局域電場強度隨InSe厚度的減小而增強；波長依賴的OP激子熒光增強證明了共振激發(fā)等離激元納米腔模式得到了最優(yōu)的增強因子34000，并在歸一化的散射和反射光譜中得到驗證；由于局域態(tài)密度的改變，珀塞爾效應（Purcell effect）加速了OP激子的輻射速率，結(jié)合OP局域電場和Purcell因子的模擬成功復現(xiàn)了實驗數(shù)據(jù)。團隊還進一步研究了等離激元納米腔對OP激子遠場輻射的影響，通過測量動量分辨的k空間成像，計算OP激子貢獻占比，證明信號主要來自于OP激子，IP激子的貢獻可以忽略不計。研究提取角分辨熒光光譜，進一步證實了等離激元納米腔對OP激子發(fā)射方向的調(diào)控。這項研究從空間、時間和能量角度拓展了對OP激子光學性能調(diào)控的理解，為面外偶極取向的片上光子器件的設計和性能優(yōu)化提供了途徑。 

　　相關(guān)研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委等項目的支持。

　　論文鏈接

　　圖1（a）InSe嵌入等離激元納米腔結(jié)構(gòu)示意圖，插圖為樣品結(jié)構(gòu)截面示意圖。（b）波長依賴的熒光增強因子光譜，插圖為微區(qū)瞬態(tài)反射光譜測量示意圖。