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物理所在對稱性失配誘導(dǎo)的界面鐵磁性研究方面取得進展

軍工資源網(wǎng) 2023年04月17日

4d釕酸鹽(ARuO3)作為復(fù)雜氧化物體系中一個重要家族,表現(xiàn)出巡游鐵磁性、磁性Weyl費米子、磁單極、非常規(guī)超導(dǎo)、非費米液體等一系列豐富多彩的物理性質(zhì)。SrRuO3作為唯一天然具有鐵磁性和強自旋軌道耦合(SOC)的鈣鈦礦氧化物,成為該體系研究的明星材料。SrRuO3高達160K的鐵磁居里溫度和良好的金屬導(dǎo)電性使它在自旋電子學(xué)器件研究中具有巨大潛力,而由鐵磁性和強SOC共存所導(dǎo)致的巨大反?;魻栃?yīng)、拓撲霍爾效應(yīng)甚至量子反?;魻栃?yīng)等新奇物性也備受人們關(guān)注。然而,在各種4d、5d過渡金屬氧化物中,SrRuO3的巡游鐵磁性似乎成為一個特例,給以此為基礎(chǔ)的新型自旋/軌道器件設(shè)計帶來局限性。4d、5d氧化物雖然具有較強的SOC,但由于d軌道能帶的擴展導(dǎo)致電子關(guān)聯(lián)性下降,通常難以形成長程磁序。人工設(shè)計出更多集強SOC和時間反演對稱性破缺(即鐵磁性)于一體的新材料體系,是目前自旋電子學(xué)研究中高度關(guān)注的問題。

  CaRuO3的塊體材料具有與SrRuO3完全相同的GdFeO3型正交晶體結(jié)構(gòu)和電子構(gòu)型。但由于Ca離子半徑較小,使得CaRuO3的Ru-O-Ru鍵角僅為148°,遠低于SrRuO3的 163°。因此CaRuO3體材料或薄膜材料在整個溫區(qū)中均表現(xiàn)為順磁金屬性。中國科學(xué)院物理研究所研究團隊近年來致力于氧化物異質(zhì)界面物性設(shè)計及調(diào)控方面的研究工作,希望利用異質(zhì)界面晶體場、應(yīng)力場、電荷重組、軌道重構(gòu)等效應(yīng),誘導(dǎo)出完全不存在于體相材料的界面新物態(tài)。近日,團隊研究人員等成功利用結(jié)構(gòu)近鄰效應(yīng)在CaRuO3體系中誘導(dǎo)出了長程鐵磁序。他們利用脈沖激光沉積技術(shù)在襯底基片上交替生長抗磁SrTiO3 (a0a0a0)和順磁CaRuO3(a-a-c+)兩種對稱性失配薄膜,獲得了高質(zhì)量的外延超晶格樣品;利用界面氧八面體的耦合畸變,成功抑制了CaRuO3層中RuO6八面體的傾斜/旋轉(zhuǎn)。掃描透射電鏡的結(jié)果表明,界面處約3個晶胞厚度的CaRuO3層的RuO6八面體的扭轉(zhuǎn)度被大幅度地調(diào)控,其Ru-O-Ru鍵角從~150°增加至~165°,與SrRuO3薄膜中的Ru-O-Ru鍵角較為接近。這種界面結(jié)構(gòu)耦合的調(diào)控必然會帶來電子結(jié)構(gòu)的改變。第一性原理計算表明,RuO6八面體的傾斜/旋轉(zhuǎn)的抑制將大幅提高CaRuO3費米面處的態(tài)密度【N(EF),最終使得界面3個晶胞層CaRuO3層將滿足巡游鐵磁性的Stoner判據(jù)【IN(EF)> 1,I為Stoner系數(shù),由塊體的順磁態(tài)進入鐵磁有序態(tài)?;魻栞斶\測量以及宏觀磁測量給出了該體系出現(xiàn)界面鐵磁相的充分證據(jù),其最高居里溫度約為120K,最大飽和磁化強度為~0.7μB/f.u.。各向異性磁電阻測量進一步表面CaRuO3界面鐵磁相的磁易軸在面內(nèi)方向。該工作報道了一種完全基于界面氧八面體耦合畸變設(shè)計產(chǎn)生界面鐵磁性的示例,特別是構(gòu)成異質(zhì)界面的兩種氧化物各自均不具備長程磁序,其部分原理也將適用于其他具有類似對稱失配的氧化物體系,為探索多功能氧化物材料和器件提供了新思路。 

  相關(guān)成果以Symmetry-mismatch-induced ferromagnetism in the interfacial layers of CaRuO3/SrTiO3 superlattic為題發(fā)表在《先進功能材料》 (Advanced Functional Materials)上。相關(guān)研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國家自然科學(xué)基金委項目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項和中科院重點項目的支持。

  論文鏈接

 

圖1 (CROn/STO1)超晶格的微觀結(jié)構(gòu)表征和不同氧八面體傾轉(zhuǎn)下態(tài)密度的第一性原理計算

圖2 (CROn/STO1)超晶格的反?;魻栃?yīng)和磁電阻

圖3 (CROn/STO1)超晶格的各向異性磁電阻測量

圖4 (CROn/STO1)超晶格的宏觀磁測量

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