近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室納米與界面催化研究組研究員傅強(qiáng)和慕仁濤團(tuán)隊(duì)在表面氫溢流原子可視化研究中取得進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)氧化物表面結(jié)構(gòu)對(duì)氫溢流的有效調(diào)控，利用表面晶格限域效應(yīng)提升氫溢流速率。

　　氫活化和氫溢流是諸多涉氫反應(yīng)的重要基元過(guò)程，對(duì)其進(jìn)行有效調(diào)控是提高涉氫催化反應(yīng)性能的關(guān)鍵。該團(tuán)隊(duì)在前期研究中通過(guò)構(gòu)筑氧化物表界面活性中心調(diào)控H₂活化（ACS Catal.），利用氫溢流形成的表面氫物種提升反應(yīng)選擇性和催化劑穩(wěn)定性（Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Catal.、J. Phys. Chem. Lett.），并通過(guò)氫溢流再生“Ni-O路易斯酸堿對(duì)”活性中心實(shí)現(xiàn)H₂O的有效活化（J. Phys. Chem. Lett.）。

　　本工作在Pt(111)襯底表面構(gòu)建MnO(001)和Mn₃O₄(001)單層結(jié)構(gòu)。近常壓掃描隧道顯微鏡（NAP-STM）原位成像顯示，在MnO(001)表面氫物種沿著晶格條紋一維擴(kuò)散，而在Mn₃O₄(001)表面上呈現(xiàn)出二維擴(kuò)散特征，且在MnO(001)上的擴(kuò)散速率是Mn₃O₄(001)上的4倍。理論研究表明，氧化錳表面晶格中合適的O-O間距利于氫擴(kuò)散，而存在低配位表面O原子則抑制氫擴(kuò)散。該研究揭示了氧化物表面晶格限域效應(yīng)對(duì)氫溢流的促進(jìn)作用。

　　相關(guān)研究成果以Direct observation of accelerating hydrogen spillover via surface-lattice-confinement effect為題，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院碳中和光子科學(xué)中心等的支持。

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大連化物所表面氫溢流原子可視化研究獲進(jìn)展