利用高度可控的超冷分子來模擬復雜的難于計算的化學反應過程，可對復雜系統(tǒng)進行精確的全方位的研究，因而在超冷化學和新型材料設計中具廣泛的應用前景。但由于分子內(nèi)部的振轉(zhuǎn)能級非常復雜，缺少激光冷卻所需要的循環(huán)躍遷，導致通過直接冷卻的方法來制備超冷分子非常困難。隨著冷原子技術(shù)的發(fā)展，從超冷原子出發(fā)相干合成超冷分子為制備超冷分子系綜提供全新途徑。

　　1998年，麻省理工學院Wolfgang Ketterle研究組觀測到原子中的Feshbach共振（Nature 1998，392, 151）。2003年，科羅拉多大學的Deborah Jin研究組利用原子的Feshbach共振發(fā)展了磁締合技術(shù)來制備鉀雙原子分子（Nature 2003，424, 47）。從超冷原子中制備的雙原子分子具相空間密度高、溫度低等優(yōu)點，且可用激光將該雙原子分子相干地轉(zhuǎn)移到振轉(zhuǎn)基態(tài)。近年來，多種堿金屬原子的雙原子分子先后在實驗室中被制備出來，并被廣泛地應用于超冷化學和量子模擬的研究中。

　　隨著雙原子分子研究的深入，科學家開始研究如何制備超冷三原子分子。但由于三原子分子極為復雜，無法進行理論計算，是否能夠利用相干合成的方法制備三原子分子系綜一直是開放問題。中國科大研究團隊在2019年觀測到超低溫下鈉鉀分子和鉀原子間的Feshbach共振 （Science 2019，363, 261），為合成三原子分子奠定了基礎。在此基礎上，中國科大、中科院化學所聯(lián)合研究組在2022年初采用射頻合成技術(shù)，在鈉鉀基態(tài)分子和鉀原子的Feshbach共振附近，實現(xiàn)超冷三原子分子的射頻合成 （Nature 2022，602, 229）。但由于三原子分子壽命短、合成效率低，只能通過雙原子分子或原子的損失來獲得合成三原子分子的間接證據(jù)，直接探測三原子分子并制備超冷三原子分子系綜仍是實驗上的巨大挑戰(zhàn)。

　　科研團隊從量子簡并的鈉鉀分子和鉀原子混合氣出發(fā)，在鈉鉀分子和鉀原子的Feshbach共振附近，通過緩慢地掃描磁場，將鈉鉀分子–鉀原子散射態(tài)絕熱地轉(zhuǎn)移到三原子分子束縛態(tài)，從而利用磁締合技術(shù)相干地制備了高相空間密度的超冷三原子分子系綜。研究利用射頻解離技術(shù)將三原子分子解離成自由的鈉鉀分子和原子，獲得三原子分子的解離譜，從而實現(xiàn)了三原子分子的直接探測。實驗結(jié)果顯示，所獲得的三原子分子氣的相空間密度比其他方法提高約10個量級。超冷三原子分子系綜的制備為模擬量子力學下三體問題鋪平道路，所獲得的高相空間密度也使制備三原子分子的玻色–愛因斯坦凝聚成為可能。審稿人一致認為該研究工作是超冷分子研究領域的里程碑，為超冷化學和量子模擬的研究開辟新方向。 

　　研究工作得到科技部、自然科學基金委、中科院、安徽省、上海市等的支持。

　　論文鏈接 

磁締合制備超冷三原子分子系綜的示意圖