近日，中國科學院大連化學物理研究所能源研究技術平臺穆斯堡爾譜研究組研究員王軍虎團隊，通過可見光照實現(xiàn)了對鋅鐵雙氧化物類芬頓催化劑反應機理的有效調(diào)控，為多相催化劑在類芬頓反應中反應路徑從自由基到非自由基的轉(zhuǎn)變提供了新策略。

　　各種無機陰離子或高濃度有機物對類芬頓反應中自由基基團的猝滅，限制了其在工業(yè)應用中的價值。非自由基主導的體系可有效克服上述限制，在廣泛存在的水中基質(zhì)干擾下，對污染物的降解表現(xiàn)出高活性。因此，開發(fā)價格低廉、環(huán)境友好的非自由基主導的類芬頓催化劑是研究重點之一。

　　本工作通過在環(huán)境氣氛下煅燒Zn_1-xFe_x-Fe普魯士藍類似物，制備了一系列Zn-Fe雙氧化物；通過穆斯堡爾譜并結(jié)合其他各種常規(guī)表征，揭示了樣品ZFO-1和4由納米復合的ZnFe₂O₄和ZnO組成，而ZFO-2和3由ZnFe₂O₄和Fe₂O₃組成。研究發(fā)現(xiàn)，在可見光和過氧單硫酸鹽（PMS）共存的條件下，以及在高濃度天然有機物腐殖酸、各種無機離子和模擬實際廢水體系中，Zn-Fe雙氧化物僅浸出微量鐵，對各種有機污染物的氧化去除表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。在可見光照下，Zn-Fe雙氧化物顯示出不同于以往自由基機理的類芬頓催化劑的性能，對各種離子以及腐殖酸表現(xiàn)出良好的抗性，說明可見光照對其類芬頓反應的發(fā)生具有重要作用。

　　以上對比實驗以及自由基捕獲實驗和電子順磁共振譜結(jié)果顯示，光誘導的電子和空穴可以觸發(fā)PMS的高效活化，從而在Zn-Fe雙氧化物上，將反應路徑從暗箱條件下的自由基主導路徑轉(zhuǎn)變?yōu)榭梢姽庹諚l件下的單線態(tài)氧（¹O₂）主導的非自由基路徑。該工作為利用太陽能調(diào)節(jié)基于PMS的高級氧化工藝中的自由基和非自由基路徑提供了新策略。

　　相關研究成果以Modulation of reaction pathway of Prussian blue analogues derived Zn-Fe double oxides towards organic pollutants oxidation為題，發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。研究工作得到國家自然科學基金、中科院國際伙伴計劃等的支持。

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大連化物所提出可見光照對鋅鐵雙氧化物類芬頓催化劑反應路徑的調(diào)控新策略