穩(wěn)定高效的神經(jīng)接口是診斷和治療各種神經(jīng)紊亂/疾病的最有效途徑之一，如癲癇，帕金森，阿爾茨海默癥等。導電聚合物具有優(yōu)異的電學/電化學性質(zhì)及生物兼容性，例如PEDOT:PSS聚合物或水凝膠，被認可為綜合性能優(yōu)異的神經(jīng)界面材料。然而，在潮濕的生理環(huán)境中，導電聚合物與電極之間的界面穩(wěn)定性差；尤其是在長期的電刺激過程中，PEDOT:PSS涂層會發(fā)生持續(xù)的體積膨脹/收縮，導致聚合物/水凝膠涂層內(nèi)部和界面的裂紋產(chǎn)生、涂層脫落等結構破壞，電化學性能急劇降低，腦部疤痕形成和炎癥反應，極大地限制了神經(jīng)診斷和治療的實用性和可靠性，為生物電子在腦機接口領域的廣泛應用提出了重大挑戰(zhàn)。

近日，南方科技大學劉吉團隊聯(lián)合中科院深圳先進院魯藝團隊在《Advanced Materials》上發(fā)表文章《Engineering Electrodes with Robust Conducting Hydrogel Coating for Neural Recording and Modulation》，報道了一種普適高效的構筑方法，實現(xiàn)導電聚合物水凝膠與傳統(tǒng)金屬生物電極的穩(wěn)定高效界面，用于神經(jīng)信號記錄和神經(jīng)類疾病的電刺激治療。

該團隊通過將功能長鏈聚合物(聚(苯乙烯磺酸-co-4-乙烯吡啶)(Poly(SS-4VP))化學接枝到金屬基底上，電化學沉積導電聚合物(如：PEDOT等)和進一步化學交聯(lián)，制備出PEDOT: Poly(SS-4VP)互穿網(wǎng)絡水凝膠（圖1）。這一方法不僅能夠?qū)崿F(xiàn)導電聚合物水凝膠與剛性電極形成堅韌的共形界面，兼具機械柔性、高導電性和長期電化學穩(wěn)定性。他們進一步將修飾有PEDOT:Poly(SS-4VP)水凝膠的生物電極植入到生物體腦內(nèi)，在長期低電壓電刺激下，導電水凝膠/電極界面保持穩(wěn)定，可以實現(xiàn)持久穩(wěn)定的電生理記錄和電刺激。

圖1. 穩(wěn)定高效導電聚合物水凝膠神經(jīng)電極涂層的設計原理。

導電水凝膠涂層的長期穩(wěn)定性是生物電極在生物體內(nèi)植入和發(fā)揮功效的關鍵因素。該團隊通過對比研究發(fā)現(xiàn)直接電化學沉積獲得的PEDOT:PSS涂層在10,000次循環(huán)伏安之后電化學性能明顯下降，電荷存儲能力(CSC)下降45%以上，無法滿足體內(nèi)應用（圖2）。與之相對應，PEDOT:Poly(SS-4VP)水凝膠涂層在10,000次循環(huán)伏安之后電化學性能保持穩(wěn)定。此外，該團隊也通過機械超聲（功率110 W）的方法考察了這類導電聚合物水凝膠涂層的穩(wěn)定性，得到了類似的結論。該團隊進一步通過數(shù)值模擬分析，揭示了他們的增韌機制（長鏈聚合物共價錨定和化學交聯(lián)協(xié)同）在提高界面長期穩(wěn)定性中的作用，為后續(xù)各類導電聚合物涂層的制備提供了理論指導。

圖2. PEDOT:Poly(SS-4VP)水凝膠電極涂層的電化學和機械穩(wěn)定性。

該團隊通過這類具有PEDOT:Poly(SS-4VP)水凝膠涂層的生物電極植入到小鼠海馬區(qū)，在長達4周的電生理記錄過程中，導電聚合物水凝膠/電極界面穩(wěn)定，且在1 kHz下的阻抗值始終低于250 kΩ，確保高分辨率的電生理記錄（圖3）。綜上所示，這類導電水凝膠涂層的構筑策略為高性能神經(jīng)界面的構建、新一代腦機接口技術的開發(fā)，如神經(jīng)類疾病的電生理記錄和生物電子療法等，提供了技術支撐。

圖3.PEDOT:Poly(SS-4VP)水凝膠電極體內(nèi)電生理記錄和電刺激過程。

該研究得到科技創(chuàng)新2030腦科學與類腦研究重大項目、深圳市政府和南方科技大學科研啟動基金，麻省理工學院和南方科技大學機械工程研究與教育中心，深圳市科技創(chuàng)新委員會和廣東省基礎研究和應用基礎研究等基金項目的資助。